红外与毫米波学报杂志已发表格式范文参考
1.量子级联激光器非线性动态特性研究进展
作者：冯伟;毛雨;孟悦;任天亮;王长;曹俊诚
作者单位：江苏大学 物理与电子工程学院;中国科学院;中国科学院大学
关键词：量子级联激光器;半导体激光器;外部扰动;非线性动力学
摘要：量子级联激光器（Quantum Cascade Laser， QCL）是依赖电子在量子阱子带间跃迁辐射出光子而发生激射的单 极型半导体激光器。大量的理论与实验研究已经证明轻微的外部扰动（如光反馈、光注入）或内部足够强的非线性 模式耦合能够引起半导体激光器的非线性输出。QCL作为新型半导体器件，具有腔内强度高、子带间光学非线性 强以及电子弛豫时间快等特点，激发了学者研究其非线性动力学的兴趣。本文详细综述了QCL的非线性动态特性 研究进展情况，探究了QCL非线性动力学性质的产生机理，总结了QCL非线性特性的应用场景。
引言
关于非线性问题的认识可追溯到 1673 年 Huygens 对单摆的研究。1913 年，Poincaré 提出用几何 方法解决动力学系统问题，并且预测非线性系统中 存在对初始条件的敏感依赖性。同时，Lyapunov 用 代数方法系统探讨了非线性动力学的稳定性问题， 两者开拓了非线性科学的新研究方法。1963 年， Lorenz 研究了大气流动的模型，指出由三个变量描述的非线性系统可以表现出包括混沌运动等的复 杂动力学行为。现代混沌研究便始于Lorenz对大气 流动的非线性系统复杂动力学的研究。对于激光 领域研究人员来说，一个关键事件是1975年哈肯证 明激光动力学方程与Lorenz方程同构。这一观察刺 激了对各种激光系统中混沌路径的重要实验和理 论分析［1-3］ 。激光器系统通常由三个变量表征：场、 物质极化和粒子数反转。因此，激光器本身构成了 典型的非线性系统。
量 子 级 联 激 光 器（Quantum Cascade Laser， QCL）是一种单极型半导体激光器，根据能带工程设 计，可以工作于中红外和太赫兹波段，是重要的中 红外和太赫兹激光光源［4］ 。由于它具有超快的子带 间跃迁和较好的波长可调谐性，对高速自由空间通 信和光探测极具吸引力［5-8］ ，其皮秒量级的载流子寿 命与传统半导体激光器的纳秒量级的载流子寿命 形成鲜明的对比。由于载流子寿命相对于光子寿 命较大，导致 QCL 没有弛豫振荡，因此与大多数有 弛豫振荡的半导体激光器相比，其动力学模型能够 得到简化［9］ 。目前已有大量实验和理论证明轻微的 外部扰动（光反馈［10］ 、注入［11］ 或调制［12］ ）足以引起常 规半导体激光器的非线性输出。QCL 作为新型半 导体激光器，发展还不够成熟，对其动力学特性的 实验研究相对有限，但理论的探索已经开始。关于 QCL动力学特性的理论研究大多基于速率方程，对 QCL 进行建模是预测其性能的关键步骤。最近 20 年的研究工作证明，QCL的输出行为也会受到外部 扰动的影响，产生非线性输出，包括稳定性、周期振 荡、自脉冲［13］ 、极端脉冲［14］ 、低频波动（LFF）［15］ 和非 周期混沌。同时，子带间跃迁偶极矩很大，耦合高 内腔强度可以产生 1 THz 量级的拉比频率，使得由 光谱和空间烧孔产生的非线性效应在 QCL 中普遍 存在［16］ 。因此，QCL 为研究非线性动力学提供了良 好的平台。本文重点介绍了 QCL 内腔不稳定性以 及光反馈、光注入、电流调制这些外部参量对 QCL 非线性动态行为的影响，提出使用饱和吸收体对 QCL非线性行为进行调控的思路，展望了 QCL非线 性调控特性的应用。
1 QCL内腔不稳定性
即使没有引入额外的光电调制、注入或反馈， 足够强的非线性模式耦合也可能导致 QCL 的不稳 定性。20世纪60年代，Risken等预测了可能破坏单 模激光器稳定性的基本相干机制，被称为 RiskenNummedal-Graham-Haken（RNGH）不稳定性［17-18］。 当激光器中的增益恢复时间比腔往返时间长时，由 可饱和吸收体引起的不稳定性通常会导致锁模。 当增益恢复时间比腔往返时间短时，可饱和吸收体 触发RNGH不稳定性。RNGH不稳定性和空间烧孔 效应都是决定激光器动力学行为的关键因素。
Wang 等［19］ 和 Gordon 等［20］ 先后观察到了多个纵 模不稳定性，包括不同类型 QCL中的 RNGH 不稳定 性。2007 年，Wang 等［19］ 报道了在 QCL 中观察到的 相干多模不稳定性，与 RNGH 不稳定性相同，都是 由拉比振荡驱动。但观察到的不稳定性阈值明显 低于 RNGH 不稳定性，RNGH 不稳定性通常会产生 一个中心模和两个边带被拉比频率隔开的光谱，而 在该实验的激光光谱中，只观察到两个峰值，其原 因是激光中的可饱和吸收非线性。如图 1所示，图 1（a）显示了室温下连续波工作的激光器的光谱，激 光光谱为接近阈值的单模，随着泵浦电流的增加而 展宽，分裂成两个分离的峰。图 1（b）显示了两个峰 值的加权中心之间的差异随着输出功率的平方根 函数线性增加。
2008 年， Gordon 等［20］ 对多模 QCL 进行了研究。 在理论上用麦克斯韦-布洛赫方程组分析了环形激 光腔和法布里-珀罗（FP）腔中相干现象和空间烧孔 的相互作用，模型中还添加了一个可饱和吸收体。 结果表明，可饱和吸收体能够降低 RNGH 阈值。在 实验部分对 QCL 中多模行为的温度依赖性进行了 研究，发现在较高温度下，多模行为往往受 RNGH 不稳定性的控制；在较低温度下，则受空间烧孔效 应的控制。出现这一现象的原因是，在较高温度 下，热载流子注入超晶格中填充了更多的态，从而 在基态和激发态之间产生额外的准共振吸收跃迁， 这导致了激光辐射的额外饱和吸收。2009 年，Yu 等［16］ 报道了 QCL 中横模之间的非线性耦合同样普 遍存在，能引起强烈的相位相干效应，并用四波混 频相互作用加以解释。
2012年，Bai等［21］ 研究了 FP 腔中红外 QCL 的相 位和振幅不稳定性。相位不稳定性表现为单模性， 振幅不稳定性表现为多模 RNGH 不稳定性。在不 同泵浦强度下，腔中存在群速度色散和饱和吸收体 时的振幅和相位不稳定性。2016 年，Vukovic 等［22］ 分析了在FP腔QCL中，由拉比振荡引起的多模不稳 定性。与之前的研究不同，该研究包含了介质极化 光栅（相干光栅）及其因载流子扩散引起的弛豫，证明了
在没有内置可饱和吸收体的情况下，低阈值多 模 RNGH 不稳定性是可能的，这一结论得到了 Lyapunov 稳定性分析和基于行波速率方程模型的数 值模拟的支持。近期，Vukovic 等［23］ 通过对 QCL 输 出波形的分岔分析和重现期密度熵的研究，对 RNGH不稳定性提供了新的见解。Gagica等［24］ 以微 腔 QCL为例，从理论上研究了 RNGH 不稳定性阈值 的磁场依赖性，证明了达到宽带多模 RNGH 自脉冲 所需的泵浦电流强度随磁场强度而降低，而拉比振 荡频率和总光谱宽度保持不变。该方法有助于实 现高功率宽带 QCL 发射，可应用于 QCL 频率梳的 产生。
2 外部参量对QCL非线性输出的影响
2. 1 外部光反馈
外部光反馈是半导体激光器产生非线性输出 的典型调控模型之一。在 QCL 的激光腔前面放置 一个外镜，激光从外镜反射并反馈到激光腔。根据 反馈光的强度，可以观察到不同的非线性输出，其 输出强烈依赖反馈光的强度［25］ 。在常规光反馈半 导体激光器中，动态输出行为由弛豫振荡频率和外 腔谐振频率共同决定［26-27］ 。由于 QCL 没有弛豫振 荡，这大大简化了对光反馈下QCL动力学的研究。
2013 年，Mezzapeas 等［28］ 首次从理论和实验两 方面研究了光反馈下 QCL 的动力学。他们利用 Lang-Kobayashi模型理论得到QCL的超快电子弛豫 时间以及可忽略的线宽增强因子将导致 QCL 在光 反馈下不会发生动力学不稳定性。近期，Qi等［29］ 通 过数值模拟QCL输出功率的时间演化特性表明，尽 管 THz QCL 的线宽增强因子较小，但对光反馈下 THz QCL的非线性输出起到了不可或缺的作用。随 着线宽增强因子的值变大，THz QCL 的输出从周期 振荡变为混沌振荡。
2018年， Spitz等［30］ 通过理论和实验证明了温度 对光反馈下MIR QCL的非线性动力学特性的影响。 图 2（a）为 77 K光反馈下 QCL的实验时间轨迹，图 2 （b）为 QCL上能级载流子寿命随温度演化图。结果 显示，在液氮温度（77 K）时，LFF 状态高度保持，降 低温度使 QCL 对光反馈更加敏感。而通常只有在 泵浦接近阈值时，才能在 QCL 中观察到 LFF。其原 因为，当QCL从室温（290 K）降低到77 K时，上激光 能级载流子寿命增加了 100%，通过增加载流子和 光子寿命比，使激光失稳能在较低的反馈比下发 生。这项工作对于控制子带间动力学以及开发安 全大气传输线和光学对抗具有重要意义。
2020 年，Spitz 等［14，31］ 报道了 MIR QCL 中的极端 脉冲现象。极端脉冲（也包括Rogue波［31］ ）描述的是 振幅远高于相邻事件振幅的随机孤立事件。图 3所 示为极端脉冲的时间序列图。这类极端脉冲可以 通过添加小振幅周期调制来触发，在脉冲激励的情 况下具有最高的成功率。了解此类极端脉冲的起 因以及如何控制这类脉冲对使用中频 QCL开发安全信息传输至关重要，
这些突发脉冲产生的额外能 量可用于提高中红外遥感或对抗系统的效率。QCL 中通过光反馈触发极端事件的能力将为光学神经 元系统应用铺平了道路。此外，极端脉冲也可用于 中断现代和未来自由空间光传输线的数据传输 链路。
近期，Wang 等［32］报道了倾斜光反馈下 FP 腔 QCL 中的非线性动力学性质。通过调整反射镜的 倾斜角度观察到周期振荡、准周期振荡和低频波动 三种非线性运动状态，并且这种类型的动力学状态 不会在端面正出射的光反馈中发生。他们还证明 了较弱的反馈强度或较低的泵电流会导致较少的 脉冲振荡发生，其归因于倾斜光反馈和光热动力学 的组合效应。这些动态可能会刺激中红外范围的 潜在应用。Qi 等［13］ 报道了光反馈下 THz QCL 中的 自脉动现象，提出了使用自脉动现象进行THz成像。 该方案具有自检测的独特优势，无需外部检测器， 仅在单个固定电流下工作。因此，该成像模式可以 在高温下工作。
目前，关于光反馈下激光动力学的研究大多集 中在 MIR QCL 上。为了充分发挥太赫兹源的应用 潜力，对于 THz QCL 的非线性动力学研究是有必要 的。尚未解决的关键问题之一是双光反馈下 THz QCL的输出性能。我们课题组通过数值模拟，计算 了双光反馈下THz QCL的动态特性。图4所示为固 定其中一个外腔的长度和反馈强度，改变另一个外 腔的长度和反馈强度的时间序列以及所对应的傅 里叶频谱。其傅里叶频谱的最高峰为外腔振荡的 基频。结果表明，双光反馈下，外腔振荡基频与两 个外腔长度比和反馈强度比有关。而在单光反馈 下，外腔振荡基频仅与外腔长度有关。该研究为进 一步研究 THz QCL 的非线性特性提供新的见解，并 将促进THz QCL在保密通信方面的应用。
理论和实验都表明 QCL对光反馈很敏感，但它 们比带间激光二极管更具抵抗力。根据反馈比的 不同，MIR QCL会出现五种反馈状态［33］ ，这类似于B 类半导体激光器中的情况。然而，稳定和混沌行为 之间的转变是通过外腔频率的振荡发生的，而不涉 及弛豫振荡，这类似于 A 类气体激光器中观察到的混沌路径。
该主题未来的工作应集中于光反馈对 QCL 结构的影响。根据以往在带间激光器上的实 验，激光器对光反馈的响应随器件参数而显著变 化，例如 QCL 的设计、波长、尺寸等，以及研究光反 馈对 QCL 线宽和调制响应的影响。这些研究将有 助于更好地理解光反馈，以及 QCL 本身，并最终设 计出光反馈QCL。
2. 2 光注入
光注入也能对半导体激光器的稳定性产生影 响。在大频率失谐或强注入的情况下，注入的激光 通过不同的分岔机制失稳为混沌［34］。注入锁定 QCL的独特性在于没有不稳定锁定区，这与半导体 激光器形成对比，其原因是QCL具有超短的载流子 寿命［35］。光注入 QCL 较易在大范围获得单周期 （P1）振荡，P1振荡是当激光从稳定区穿过Hopf分岔 时，产生无阻尼的自持振荡［36］ 。P1极限环目前已广 泛用于微波信号的生成和处理［37］ ，适用于光纤无线 通信网络、光探测和测距系统［38］ 。
Taubman等［39］ 首次研究了分布反馈（Distributed FeedBack， DFB）QCL 注入锁定机理。通过逐渐增 加主激光器功率，他们观察到从激光器锁定范围增 加，在3%的注入比下，可实现最大锁定范围为±500 MHz。2013 年，Wang 等［40］ 和 Erneux 等［41］ 分别对光 注入锁定 QCL 的分岔图和调制响应进行了理论分 析。结果表明，随着线宽增强因子值的增加，稳定 锁定区变宽。同时，该动力系统中存在双稳态和不 稳定锁定区。图 5所示为光注入下 QCL的分叉图， 使 用“Matcont”［42］研 究 了 主 鞍 节 点（Saddle Node， SN）和Hopf分叉。
近期，Zhao等［36］ 在光注入 QCL的系统中未发现 存在混沌的证据，但可产生可调谐频率梳。当光注 入工作在Hopf分叉附近时，由于频率拉动效应和四 波混频效应，P1振荡产生密集的光频梳。这种方法 实现的频率梳可以用于气体分子的高分辨率窄吸 收线检测。Wang 等［43］ 从理论上研究了光注入 QCL 的频率噪声（Frequency Noise， FN）特性。光注入能 完全抑制低频 FN，且抑制带宽随注入比增大而 增大。
所有这些研究都得出，光注入 QCL中无混沌现 象可归因于其超快载流子寿命导致的小线宽加宽 因子。在锁定范围内，预期会产生窄线宽、噪声降 低或调制带宽增加的现象。然而，由于锁定范围相 对较窄，应仔细选择主 QCL 和从 QCL。此外，在极 低的偏置电流下，一些P1振荡出现在正失谐的锁定 范围之外。由于这些振荡发生在失谐频率处，光注 入QCL可以用作可调谐光子振荡器，进一步的研究 将确定光注入下 QCL 中是否存在对失谐频率不敏 感的微波振荡点［44-45］ 。目前在量子点激光器中已经 找到对失谐频率灵敏度低的P1振荡，这些特殊的操 作点可以稳定微波频率，防止失谐频率的波动［46］ 。
2. 3 电流调制
半导体激光器的独特之处在于泵浦电流的直 接调制。注入电流本身为 QCL 引入了额外的自由 度，导致输出的不稳定性跟混沌。注入电流的调制 将会导致相位调制，因为激光振荡频率为注入电流 的函数。注入电流的调制引起了载流子密度的扰 动，然后载流子密度的变化引起光子数和相位的变 化。因此，QCL作为一个耦合的非线性系统其本质 就是存在不稳定性。
在 QCL的非线性动力学研究中，通常把电流调 制和光反馈相结合。应用外部光反馈和电流调制 可以使 LFF 的峰值和频率同步，即夹带现象［47］。 Spitz 等［48］ 对 MIR QCL 注入电流进行正弦波调制和 方波调制。如图 6 所示，（a）和（b）为正弦波调制的 时间序列和RF频谱，（c）和（d）为方波调制的时间序 列和RF频谱。正弦波调制频率越高，LFF的峰值数 量越少；调制振幅越低，LFF的峰值数量也越少。射 频频谱的峰值间隔为外部调制频率，这项工作对在 中红外领域开发紧凑型安全高速通信系统至关重 要。该研究结果可重点应用于机载通信、星载通信 （如卫星之间的传输或太空漫游车之间的传输）以 及偏远地区或受灾地区的最后一英里连接。
Chen等［25］ 发现除了增大反馈强度，增加偏置电 流也可以在一定程度上改善混沌带宽。当偏置电 流增加到阈值电流的 3 倍时，混沌的标准带宽可以 高达 43 GHz。注入电流增大将导致载流子的多级 跃迁更加活跃，从而反馈光的扰动将在激光器内部 引起更多的非线性效应，使混沌带宽更高。
Spitz 等［49］ 研究了在强外光反馈下 FP 腔 QCL 的 动态特性。在加入周期性电流扰动时，观察到了多 种非线性动力学现象，丰富了对单模QCL中夹带现 象的研究，从而优化了基于中红外 QCL 的保密通 信。这项工作推进了研究复杂 QCL 结构在光反馈 作用下的行为。
2. 4 基于饱和吸收体的QCL动态特性研究
激光谐振腔中光学损耗的调制也会导致动力 学不稳定性，通常通过将增益部分与作为可饱和吸 收体的反向偏置部分相结合来实现的。可饱和吸 收体是实现超快脉冲的关键器件，是一种非线性光 学器件。可饱和吸收体在调Q和锁模技术中起着至关重要的作用，
由它所构成的被动调 Q 和被动锁模 激光器具有结构简单、激光状态稳定、成本低等优 点。激光器中的调Q和锁模技术是产生超短脉冲的 主要方式。因此，可饱和吸收体的发展可等同于激 光器本身的发展。 目前关于使用可饱和吸收体调制损耗导致 QCL输出非线性动力学的研究较少，对于在 QCL中 集成可饱和吸收体的研究工作还处于探索阶段。 QCL 锁模是一个备受关注的研究领域。由于 QCL 的子带间跃迁弛豫时间较短（在太赫兹范围内为数 十皮秒，在中红外范围内为 1 皮秒），导致被动锁模 难以实现［50］ 。
目前，QCL 中的主动锁模已得到证 明，可以使用偏置电压的射频调制［51］ 和直接相位同 步方法［52］ 。然而，产生单周期脉冲需要由响应时间 短、饱和阈值低的可饱和吸收体来实现被动锁模， 这就需要开发合适的可饱和吸收体。由于石墨烯 快速的载流子动力学［53］ ，以及在宽带光谱范围［54］ 内 用相对低功率的入射辐射饱和吸收的可能性，石墨 烯成为对 QCL 进行被动锁模来产生超短太赫兹脉 冲的潜在候选材料。这种材料为获得高性能的太 赫兹可饱和吸收体提供了有利的平台，将为基于石 墨烯被动锁模的太赫兹激光器铺平道路。
2015 年，Bianco 等［55］ 研究了生长在碳化硅碳表 面的涡轮层状多层石墨烯作为可饱和吸收体，在 2. 9 THz长脉冲下的饱和吸收特性。采用Z-扫描方 法，观察到光致透明度提高了 10%。2017 年，Bianchi 等［56］ 报道了利用液相剥离法得到的单层和多层 石墨烯薄膜来制备太赫兹可饱和吸收体。用 3. 5 THz频点的QCL进行的Z-扫描测量显示，光致透明 度为 80%，几乎比迄今报道的 THz 频率下的透明度 调制大一个数量级。
3 结语
QCL 的混沌输出特性为人们提供了新型激光 源，可以有效地用于光学对抗等领域。对于中红外 频段的加密通信应用，MIR QCL 的混沌输出可以提 供随机比特生成或使用混沌调制进行信息加密的 安全通信，并为信息传输提供同步混沌。THz QCL 拥有更快的载流子寿命和更低的线宽增强因子，导 致其动力学行为不同于中红外 QCL 中观察到的动 力学状态。目前对于 THz QCL 非线性动力学的研 究还不多，我们还需进一步探索与突破，更好地理 解这些激光器各种参数范围内不稳定性的相互作 用，实现对 QCL 输出特性的调控，并运用于合适的场合。QCL非线性动力学研究仍在进一步发展中， 我们可以期待其在基础物理和实际应用方面取得 丰硕成果。
